Zadebiutował jako poeta w 1953 roku na łamach „Życia Literackiego”. Od tego czasu wiersze i artykuły publikował w licznych czasopismach, między innymi w „Nowej Kulturze”, „Twórczości”, „Tygodniku Powszechnym”. W 1957 roku założył grupę literacką Muszyna, a dziesięć lat później jako jeden ze współzałożycieli przyczynił się do powstania grupy Barbarus.
Od debiutu jego utwory były określane mianem poezji wizji, jako pełne fantazyjnych, kolorowych obrazów. Z biegiem czasu zaczął być kojarzony z liryką górską, wierszami pejzażowymi, a także znbsp; utworami nawiązującymi do miejskiego folkloru. Sprawił to tomik Powrót do kraju łagodności. Harasymowicz naturalnie łączy w nim elementy świata realnego, codziennej rzeczywistości z fantastyką, baśnią, wyobraźnią ludową. Tworzone z dziecięcą fantazją pejzaże jego poezji zaludniają krasnoludki, muzy, fauny, centaury, anioły, diabły, czarownice, rusałki. Elementy świata naturalnego swobodnie przechodzą w wymiar niezwykły – baśniowy, nadrealny. Poeta poszczególne utwory często łączył w większe cykle bądź poematy.
Do naczelnych tematów jego twórczości należy przyroda południowej Polski. Odnajdywał w niej zatarte ślady i wspomnienia kultury Łemków, takie jak opuszczone cerkwie czy cmentarze. Widać to w Elegiach Łemkowskich z tomu Podsumowanie zieleni. Autor ukazywał też folklor wielkomiejskich przedmieść, najczęściej krakowskiego Zwierzyńca. Opowiada o tym jeden z bardziej znanych jego wierszy Bar na stawach.
Harasymowicz chętnie posługiwał się też elementami kultury średniowiecznej i barokowej, między innymi w cyklu Barokowe czasy z tomu pod tym samym tytułem, w Polowaniu z sokołem czy poemacie Lisowczycy. Zaczerpnięte z tradycji rekwizyty zderzył tu ze współczesnym, codziennym doświadczeniem, biorąc je nieraz w ironiczny nawias. Obdarzony poczuciem humoru, posługiwał się często bezpośrednim, ciepłym liryzmem, który wyrażał sporą dozę czułości wobec świata. Z czasem coraz częściej wprowadzał do swoich utworów tony lęku i samotności. Możemy odnaleźć je w ostatnich tomikach wierszy.
Harasymowicz napisał dwa dramaty: Worożycha i Schronisko. Pierwszy z nich został opublikowany w piśmie „Dialog”, a drugi został zaadaptowany na słuchowisko radiowe i wyemitowany w Radiu Katowice. Jego utwory często stawały się inspiracją dla twórców z kręgu poezji śpiewanej, artystów z tak zwanej krainy łagodności. Jego utwory wykonywali między innymi Elżbieta Adamiak i Wojciech Belon.
Poeta zdobył wiele nagród, w tym Nagrodę im. Stanisława Piętaka, Nagrodę Fundacji im. Kościelskich, Nagrodę Ministra Kultury i Sztuki II stopnia (1975), a następnie ponownie I stopnia (1985). Odznaczony Krzyżem Kawalerskim Orderu Odrodzenia Polski.