W dzieciństwie ciężko zachorowała, a ze skutkami niewłaściwej kuracji borykała się przez resztę życia. Zamiast uczęszczać do szkoły, odbierała niezwykle staranną edukację domową, uzupełnioną przez liczne lektury. Przez krótki czas uczęszczała na ASP jako wolna słuchaczka. W 1919 roku wyszła za Jana Gwalberta Henryka Pawlikowskiego, pisarza i znawcę folkloru podhalańskiego – zamieszkali razem w Zakopanem. Dwa lata później rozstała się z mężem (do oficjalnego rozwodu doszło w 1929 roku) i wróciła do Krakowa, często podróżując do Warszawy w związku z pracami literackimi. W 1931 roku wyszła za Stefana Jerzego Jasnorzewskiego, porucznika lotnictwa: małżonkowie wspólnie wyjeżdżali między innymi do Francji, Włoch, Turcji i Grecji.
Po wybuchu wojny razem z mężem opuściła Polskę, udając się najpierw do Paryża, a następnie do Anglii. W 1940 roku została członkiem Rady Teatralnej w Ministerstwie Informacji Rządu RP. Współpracowała z „Wiadomościami Polskimi Politycznymi i Literackimi” (1940–1943), „Polską Walczącą” (1940–1945), „Nową Polską” (1942–1945). Nieuleczalnie chora, ostatnie miesiące życia spędziła w manchesterskim szpitalu. Została pochowana na miejscowym cmentarzu.
W 1922 roku Pawlikowska-Jasnorzewska debiutowała trzema wierszami w „Skamandrze”. Przez następne lata zamieszczała na łamach tego pisma wiele utworów i przyjaźniła się ze skamandrytami. Publikowała także w „Bluszczu” (1924–1939), „Wiadomościach Literackich” (1924–1939), „Tygodniku Ilustrowanym” (1924–1931), „Świecie” (1925–1930), „Cyruliku Warszawskim” (1927–1930), „Czasie" (1930–1935), „Gazecie Polskiej” (1933–1937). Współpracowała z Polskim Radiem jako autorka słuchowisk radiowych. Należała do PEN Clubu, została nagrodzona Złotym Wawrzynem PAL (1935) oraz nagrodą literacką miasta Krakowa.
Również w 1922 roku Pawlikowska-Jasnorzewska debiutowała książkowo jako poetka tomem Niebieskie migdały. W następnych latach okazywały się kolejne zbiory jej wierszy, między innymi Różowa magia (1924), Pocałunki (1926), Wachlarz (1927) Cisza leśna (1928), Paryż (1929), Profil białej damy (1930), Balet powojów (1935), Szkicownik poetycki (1939).
Wiersze Pawlikowskiej-Jasnorzewskiej cieszyły się znacznym uznaniem zarówno krytyków, jak i pisarzy (od Żeromskiego przez skamandrytów do Peipera i Przybosia). Po przerwie w latach czterdziestych i pierwszej połowie pięćdziesiątych XX wieku jej poezja przeżyła swój – trwający do dzisiaj – renesans w odbiorze czytelniczym, oszacowaniach krytycznych i badaniach historycznoliterackich.
Równocześnie z twórczością poetycką Pawlikowska-Jasnorzewska uprawiała twórczość dramaturgiczną. Występują w niej podobne motywy, co w liryce – miłość i walka o „równouprawnienie w miłości”, wrogość wobec nieubłaganych praw natury, kwestie starości. Najciekawsze spośród jej sztuk są dramaty metaforyczne: fantastyczno-futurologiczny Kochanek Sybilli Thompson (wyst. 1926), alegoryczno-baśniowe Mrówki (wyst. 1936 ) czy stanowiąca ostrą satyrę na totalitaryzm, groteskowa Baba-Dziwo (wyst. 1938).
